“催化剂”打破催化剂设计“天花板”，科学家提出图神经网络模型，助力实现材料性能的跨尺度模拟

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来源：DeepTech深科技

“我们开发了一款机器学习模型，并将其用于高熵合金这一新材料中。测试结果显示，AGAT 模型的预测速度比第一性原理计算速度快 4 万倍。而且这款模型是通用的，能满足不同场景之下的先进材料设计。我们还公布了源代码，以帮助读者重复论文结果和推动实际应用。”香港城市大学教授赵仕俊表示。

预测速度提高 40000 倍

据介绍，这款机器学习模型的名字叫做图神经网络模型（AGAT，atomic graph attention）。该模型可被用于优化吸附质的吸附构型，借此可以获得反应中间体在高熵催化剂表面的吸附能分布。

赵仕俊说：“大部分深度学习模型是黑箱模型，人类无法或很难理解模型的预测逻辑。而 AGAT 模型的关键可训练参数是可以被解释的，通过这些参数可以有效理解 AGAT 模型的预测行为。”

通过产生大批量的数据，高熵电催化剂可以凭借丰富的表面吸附位点，来绕过线性关系的限制。同时，AGAT 模型可以发现并预测高催化活性组分。

另外，研究中该团队成功制备了多个高熵合金催化剂，并发现它们的催化活性高于铂催化剂。

由于 AGAT 模型可以预测原子的受力与能量，故可作为深度学习势能来使用，并在以下三个方面具备广阔的应用前景：

其一，AGAT 模型可用于结构材料形变的大尺度模拟。不同的材料模拟方法的特点各不相同，因此往往用于不同的时间尺度与空间尺度。

第一性原理有着精度高、计算速度慢的特点，因此更多用于低于 1000 个原子的纳米体系与亚纳米体系的计算与模拟，对于较为复杂的位错和晶界等缺陷，第一性原理的模拟往往显得力不从心。

基于经验势的分子动力学方法，固然可以模拟较大的体系。但是，其精度低于第一性原理。而使用 AGAT 模型训练出来的势能，具备第一性原理的精度，且计算速度远快于第一性原理。因此，AGAT 模型可用于模拟较大的体系，从而拓宽高精度模拟的时间尺度与空间尺度。

其二，AGAT 模型可用于辅助新型药物的开发。由于它不仅可以模拟有周期性边界条件的固体体系，还能用来模拟小分子，故可以协助新型药物的开发与模拟。

其三，AGAT 模型可用于模拟复杂催化界面与电池电极界面。在多相催化和电池电极的真实环境中，界面反应可谓极其复杂。受到第一性原理时间尺度与空间尺度的限制，采用传统方法往往只能计算单个或少量吸附质在表面的吸附，很难模拟反应物在液固或气液固条件之下的反应过程。而 AGAT 模型拥有较高的精度和计算速度，故能模拟这种复杂的化学反应。

如何绕过提示催化剂效果的“天花板”？

尽管这是一项“AI+Science”的新颖研究，但其背后却蕴含着一个宏大命题。能源危机与环境污染，是当今世界面临的主要问题，且与经济民生息息相关。

电催化，是清洁能源转化过程中的重要一环。在电催化的过程中，催化剂扮演着关键角色。

而电催化剂的优化与设计，是提高清洁能源的转化效率时必须克服的重要短板之一。传统催化剂比如二氧化铱、二氧化钌和铂，由于具有较好的催化效率，已被广泛用于电催化反应。

然而，这些催化剂的成本非常高昂，特别是铱、钌和铂的价格，几乎和黄金价格相当。尽管人们已经采用诸多方法来对其进行优化，比如修改催化剂的结构和形貌、调整催化剂与载体的相互作用、精细调整活性中心的局域环境等。

但是，对于提升催化剂效果来说，目前这些方法已经触及“天花板”，即始终无法逾越催化理论中的线性关系。所以，若想进一步提升催化剂的性能，必须使用新的设计理念和新的催化剂类型。

在本次研究中，课题组通过引进最新的材料设计理念——高熵合金，来提高传统催化剂的性能、以及降低催化剂的成本。

高熵合金，是一类含有五种或更多主要元素的无序合金。在这种合金中，不同金属元素呈现出随机或接近随机的状态分布，其体系的混乱程度较大、构型熵也比较高。

21 世纪初以来，高熵合金的应用早已“遍地开花”，人们将其用作结构材料、防腐蚀材料、抗辐照材料等。在高熵合金材料中，由于存在多种元素，所以其表面的活性位点非常丰富，相组成空间也比较广阔，并且高熵合金还具备出色的动态稳定性，这为设计高效催化剂提供了很好的平台。

另外，高熵合金还具有独特的化学无序性和局域环境的畸变，故其有潜力去打破线性关系的约束。

近年来，一些先进的合成方法已被用于合成高熵合金纳米团簇。在高熵合金的帮助之下，甚至那些传统认知中互不相溶的组分也能被合成出来，这让高熵合金俨然成为了催化领域的“香饽饽”。

然而，由于高熵合金的组分空间巨大，而且其表面位点较多，因此在设计以及优化高熵催化剂的组成和位点时，依然面临着巨大的挑战。

例如，为了获得吸附质在某一组分表面的吸附性质，必须进行大量的计算。当使用计算模拟的方法来制备高熵催化剂时，相应的计算成本始终居高不下。

基于上述考量，赵仕俊和团队想到了机器学习的方法。

近年来，将机器学习用于设计高熵材料早已不是新鲜事。然而，传统机器学习模型的预测精度较低，这导致其应用场景较为局限。而且，在传统机器学习模型描述符的选取上，高度依赖于研究者自身的专业知识。

而对于催化剂设计来说，最为关键的物理参量是吸附质的吸附自由能。这一物理量与局域原子的排布息息相关，因此必须考虑局域原子排布的影响。

另外，现有的图神经网络模型大多基于图卷积神经网络，而图卷积神经网络中的原子以相同的权重，汇聚了周围所有的原子信息，也就是说近邻原子相互之间的影响是一样的。

但实际上，对于距离较远的原子对来说，它们之间的相互影响程度较低，故无法与图卷积神经网络的消息传递机制保持一致。

在催化过程中，由于涉及到不同吸附质的吸附性质，因此预计这一吸附性质主要由距离最近的原子来决定。

基于此，该团队决定改进传统的图神经网络，即引入不同原子排布之间的不同贡献、以及各种对称不变性，这让 AGAT 模型可以有效规避复杂的特征工程，从而降低模型对于研究者专业经验的依赖，并能在预测晶体与分子的性质时展现出一定优势。

在性能上，他们计划进一步优化模型结构，以实现更高的训练精度和训练速度；在应用上，其打算将 AGAT 模型融入主动学习流程中，使其可以自动训练并能发现更好的催化剂成分，从而降低模型对研究者经验的依赖。另外，过渡态搜索和分子动力学模拟这两个功能，也将被纳入 AGAT 模型之中。

1.Zhang, J., Wang, C., Huang, S., Xiang, X., Xiong, Y., Xu, B., ... & Zhao, S. (2023). Design high-entropy electrocatalyst via interpretable deep graph attention learning.Joule.

排版：朵克斯

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